通过控制界面实现高性能有机-无机复合材料

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摘   要：研究小组宣布了一项新策略，即通过使用环状分子一个接一个地覆盖无机材料上有机分子的轮烷结构，抑制界面处的分子团块并人工整理分子。此外，研究表明，当这种复合材料被用作电化学催化剂，通过电将氧气转化为高能过氧化氢时，将成为一种高效催化剂。

关键词：有机-无机复合材料、轮烷结构、π共轭分子、分子聚集、高效催化剂

通过控制界面实现高性能有机-无机复合材料

——通过排列整理床层提高催化效率

研究要点

·研究发现，在使用有机无机复合材料的氧还原催化剂中，通过使用环状分子一个接一个地覆盖无机材料上有机分子的结构（轮烷结构）来进行控制，可以防止有机分子之间的聚集，实现高效、高选择性的催化剂。

·虽然复合材料的性能受有机和无机边界部分（界面）的影响很大，但由于界面是非常小的纳米级区域，因此难以进行人为控制。本研究首次实现通过使用轮烷结构排列整理界面，来提高复合材料的性能。

·每个分子都具有有序界面，可以证明其对提高混合材料的效率有效。不仅是催化剂，该设计还将有助于实现太阳能电池和发光器件中更节能的器件材料。

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研究概要

结合有机材料和无机材料的有机无机复合材料在太阳能电池、发光器件和催化剂等领域备受关注。然而，在有机材料和无机材料接触的边界部分（界面），分子会形成无法控制的纳米（10亿分之1米）级团块，降低材料功能和器件效率。

此次，研究小组宣布了一项新策略，即通过使用环状分子一个接一个地覆盖无机材料上有机分子的轮烷结构，抑制界面处的分子团块并人工整理分子。此外，研究表明，当这种复合材料被用作电化学催化剂，通过电将氧气转化为高能过氧化氢时，将成为一种高效催化剂。未来，将把这种排列整理好的界面应用于催化剂和发光器件、太阳能电池等领域，以实现更高效的器件材料。

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研究内容

近年来，在太阳能电池、发光器件和催化剂等领域，结合有机材料和无机材料的有机无机复合材料备受关注。

复合材料大多通过将有机分子键合到无机材料表面而制成，材料性能在很大程度上受到有机材料和无机材料接触的边界部分（界面）的状态影响。在此类复合材料中，通常使用具有优异光学功能和导电性的π共轭分子作为有机材料，但由于π共轭分子具有被称为π-π相互作用的强吸引力，容易在无机材料上形成无序团块，从而降低π共轭分子本应具有的光学性质和导电性（图1）。

因此，复合材料实现良好性能的关键，是要防止无机材料在床层上的无意聚集，并创造一个有序的界面。为了在混合材料中实现优异的性能，防止无机材料在床层上的无序聚集，制作出整齐的界面是关键。但是，无机材料表面的有机分子非常小（纳米级），界面状态的排列整理十分不易。

图1.有机无机复合材料中有机材料（π共轭分子）在无机材料上聚集的示意图

此次，研究小组宣布了一项新策略，即通过使用环状分子一个接一个地覆盖π共轭分子的轮烷结构，来抑制π共轭分子在无机材料上的聚集。在这样的结构中，每个π共轭分子都是孤立的，引发聚集的π-π相互作用被环状分子阻断，从而形成不会聚集的有序界面。

研究小组首先将名为甲基化环糊精的环状分子与π共轭分子连接，同时新合成贯通的分子，并在导电性无机材料氧化铟锡(ITO)和氟掺杂氧化锡（FTO）的基板上进行改性（图2）。使用原子力显微镜观察其表面时发现，不具有贯通结构的分子因其强π-π相互作用，容易在无机材料表面形成团块；而具有贯通结构的分子，则实现了无聚集的表面。

图2.使用轮烷型π共轭分子的无机有机复合材料示意图；轮烷型分子的结构式

研究发现，在这种无聚集复合材料中，每个π共轭分子线性排列，因此界面具有高电子转移速度和优异的导电性。利用这一点，可以将其用作电化学催化剂，通过电能将氧气转化为高能过氧化氢。

首先，将无聚集的π共轭分子作为“支架”，在其上构建导入钴氯络合物（天然色素衍生物）的混合材料（图3）。随后，将该复合材料用作电极来评估电化学催化剂的性能时发现，与不具有贯通结构的催化剂相比，以具有贯通结构的分子为支架的催化剂抑制了分子的聚集，具有高催化效率和对过氧化氢的高反应选择性。此外还发现，与传统催化剂相比，这种具有无聚集有序界面的催化剂是一种能在更弱的酸性条件和更低的电压下运行的催化剂。

图3.（a）使用轮烷型π共轭分子和钴氯络合物的无机有机复合材料示意图和结构式；

（b）表示使用分子1-3的复合材料作为电极的过氧化氢生成催化剂性能的数据。1/FTO表示最佳催化效率。

如此，通过用环状分子覆盖π共轭分子，防止传统复合材料中引起性能下降的聚集，并构建各个分子都具有有序界面的复合材料，实现了具有优异催化性能的材料。

未来，将把这种排列整理好的界面应用于催化剂和太阳能电池、发光器件等领域，以实现更高效的器件材料。

翻译：李释云

审校：李   涵

通稿：李   涵

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