发现基于光的磁开关的新原理～期待实现超低功耗、超高速光磁存储器等【发表要点】 研究人员发现，在量子涨落下各原子电子自旋方向不确定的“量子自旋液体”物质中，与自旋交替方向冻结的“自旋固体”反铁磁体和弱铁磁体(注1 )一样，在光照射的逆法拉第效应下产生磁化。 量子自旋液体在光照下的逆法拉第效应大小是典型反铁磁体(氧化镍)的20倍。 可以认为，光磁化的产生机制与以往的反铁磁体(磁化通过电子自旋的排列产生)不同，d电子(注2 )的轨道角动量发挥了重要的作用。 由于该机构不需要反转自旋，因此即使在室温附近也可以期待更高速的响应。 【概要】 逆法拉第效应作为光产生磁化和高速控制的原理是众所周知的。 该效果有望应用于新一代的光磁存储器等，各国正在进行研究。 但是，其对象物质主要仅限于自旋方向固定的反强磁性体和弱强磁性体等，改变自旋方向需要较高的能量，存在自旋方向改变的速度低的问题。 东北大学研究生院理学研究科的岩井伸一郎教授、天野辰哉特任研究员、大串研也教授、今井良宗副教授、若林裕副教授、中央大学理工学院米满贤治教授、名古屋大学研究生院工学研究科的岸田英夫教授等研究小组， 发现了用光(圆偏振光)脉冲照射不具有磁有序的基塔耶夫量子自旋液体物质(α-RuCl3 )的光磁开关新原理，在期待实现超低功耗、超高速磁光存储器等时，发现了如图1所示的磁化发生(图1 )。 产生的磁化强度达到典型反铁磁体的20倍。 另外，与迄今为止在反强磁性体等方面提出的机构相比，可以期待约高一位数的磁化控制。 该成果于2022年8月19日在线刊登在美国物理学会学术杂志《Phys. Rev. Research (Letter )》上。

图1基塔耶夫量子自旋液体中磁光效应的示意图。 ħw:光子能量，m :光磁化，h+ :空穴。 空穴(电子脱壳，h+ )以某一顺序(与右旋和左旋圆偏振光相反)在各个钌原子(六角形的顶点)上有3个d轨道( dyz、dxz、dxy )中移动，从而使空穴向一定的方向旋转(产生轨道角动量)【研究背景】 对物质照射光会产生磁化(不是磁铁的物质变成磁铁)的现象被称为“光磁效应”。 如图2所示，由圆偏振光(开关光)在光的行进方向(与试样面垂直的方向)上产生磁化( m )的效果(逆法拉第效果)就是其代表例。 该现象被认为是法拉第效应的逆过程，有报告称在反铁磁体和弱铁磁体等方面有较大的响应。 例如，反强磁性体氧化镍( NiO )中，邻接的原子存在反平行的自旋(自旋磁矩)，但它们相互抵消，因此不存在整体的磁化。 在弱铁磁体( DyFeO3、HoFeO3、TmFeO3)中，相邻原子的自旋方向从反平行稍微倾斜(没有完全抵消)，因此会保留磁化。 无论哪种情况，都可以通过圆偏振光破坏原子间相互抵消的反向自旋的平衡，使磁化显著化。 在上述反强磁性体和弱强磁性体中，进行了使用飞秒脉冲的高速光磁开关的研究。 实际上，迄今为止观测到明显的逆法拉第效应的仅限于具有磁有序的磁性体(反强磁性体、弱强磁性体)。 然而，此次我们发现，在无磁有序的物质(状态)中会产生极大的磁光效应。

图2逆法拉第效应引起的光磁化的发生及其法拉第效应(偏振光旋转)的观测

【研究内容】 量子自旋液体物质α-RuCl3α-RuCl3具有4d过渡金属的钌离子排列成蜂窝格子状的晶体结构(图3(a ) )，从室温到极低的温度( t > TN=7 K (摄氏266度) )，自旋(蜂窝网格上的红色箭头)的方向不确定(图1 )。 这意味着不具备作为磁铁的性质。 即使在低温下也不有序化的自旋状态被称为量子自旋液体。 特别是α-RuCl3的量子自旋液体，由于与期待应用于量子计算机的“马约拉那粒子(注3 )”的关系备受瞩目。 在这种特殊的自旋状态的形成中，自旋-轨道相互作用起着重要的作用。 最近，与该自旋轨道相互作用相关的光激发态(自旋轨道激子(图3(b ) )存在于波长1~3μm左右的通信波段的红外光区域得到了证实。 

图3 (a )α-RuCl3蜂窝晶格和( b )自旋轨道激子的示意图

 【量子自旋液体中的光磁化】 光磁化的时间变化如图4(a )所示。 如果用通信波长带的近红外光(波长1.4μm、圆偏振光)照射α-RuCl3，则直线偏振光的探测光(波长2μm )的偏振方向会旋转。 该结果显示，图2所示的样品面垂直方向的磁化(逆法拉第效应)仅在光激发(脉冲宽度: 100飞秒)的瞬间发生。 发现反映磁化的偏振旋转(法拉第旋转)的大小比典型的反铁磁体(氧化镍)大20倍。

图4 (a )圆偏振光激发引起的偏振光旋转的时间变化( b )红圈:光磁化(δθ)的激发波长依赖性。 蓝线:介电常数虚部(ε2 :对应于吸收光谱)的光谱。 绿线是放大图( 2.5倍) ( c )光磁化的温度变化。

图4(b )的红圈表示光磁化的大小(法拉第旋转角δθ)相对于激励光波长的变化。 光磁化强度向低能一侧增加，但这个形状符合自旋轨道激子的光谱(绿线)。 该结果表明，光磁化是通过光激发自旋轨道激子产生的。 图4(c )表示光诱导磁化的温度依赖性(σ-偏振光的结果符号反转显示)。 光磁化在比TN (内尔温度，参照注1 )高的温度下增大15 %左右。 这种温度依赖性表明，α-RuCl3的光磁化是由与反铁磁体和弱铁磁体的(期望在TN以下)逆法拉第效应完全不同的机制产生的。 实际上，这个效果在室温下也能观测到。【自旋轨道激子运动引起的光磁化】 通过以下实验和理论分析可知，α-RuCl3观测到的光磁化取决于图5(b )所示的电荷运动。 该机制与传统的逆法拉第效应中自旋状态的变化所导致的本质上不同。 我们除了磁化的变化(δθ)之外，还调查了反映电荷状态变化的反射率变化(ΔR/R:R为反射率，δr为光激发引起的反射率的变化)。 值得注意的是，发现随着磁化的发生，电荷的状态也发生了很大的变化。 但是磁化和电荷的变化太快了，用100飞秒宽的脉冲是无法追踪的。 在本研究中，我们使用了我们小组开发的脉冲宽度为6飞秒的极短脉冲，调查了电荷发生了什么样的变化。 该6飞秒脉冲是只包含光(近红外光)振动电场1.3个周期的极短脉冲。 

图5 (a )反射率变化的时间发展(插入图为振动成分)。 ( b )朝向不同方向的d轨道( dxz-dyz )间的电荷的量子力学振动的示意图。

图5(a )是使用该极限红外短脉冲测量的反射率变化(ΔR/R )的时间发展。 该时间发展包含振动分量(图5(a )插入图)。 这种时间轴上的振动常常由晶格振动产生。 但是，这表明，观测到的时间轴振动有可能反映电荷的相干振动(电子使波函数的相位一致，在时间轴上振动)。 值得注意的是，图4(a )中表明的光磁化的寿命( < 100飞秒)与位点之间电荷移动相干性丧失的时间(图5(a )插入图的)相符。 这支持了上述解释，即光磁化是由电荷的相干运动产生的。 另外，对引入电荷、自旋、轨道的量子力学效果的理论分析表明，通过电荷在朝向不同方向的D轨道( dxz-dyz )之间的量子力学移动，会产生磁化，如图5(b )所示。 从磁化不是由自旋磁矩产生，而是由如图1所示的轨道磁矩产生的意义上来说，该机构是新型的。【总结和波及效果】 一直以来，反强磁性体、弱强磁性体的逆法拉第效应作为使内在自旋(自旋磁矩)引起的磁化明显化的效果而广为人知。 但是，在量子自旋液体中，自旋的方向原本就不是由各原子决定的，因此上述机构不起作用。 此次我们发现的是“由自旋轨道激子的圆偏振光激励产生轨道磁矩”的机制。 在这个新的磁化产生机制中，反铁磁性和弱铁磁性不是本质。 根据这次的结果，反强磁性体、弱强磁性体以外的物质也可以预测室温下的超高速光磁化。 在光磁存储器、磁头等的高速操作成为可能这一点上，可以期待社会的波及效果。 已申请专利"光开关元件、开关装置、光通信系统及光计算机 特愿2020-203352 PCT/JP2021/044368【谢辞】 本研究是科学技术振兴机构( JST )战略性创造研究推进事业CREST“基于载波包络相位控制的对称性破缺与光功能发现”(研究代表者岩井伸一郎JPMJCR1901 )以及文部科学省光量子跳跃旗舰计划( Q-LEAP )基础研究“强相关量子物质中阿特秒光功能的开拓”(研究代表者岩井伸一郎JPMXS0118067426 )的资助下进行。 

 【论文信息】 杂志名称: Physical Review Research (Letter )物理评论研究(快报)论文标题:自旋轨道辅助莫特绝缘体-RuCl3中轨道间电荷运动驱动的光诱导磁化作者:天野辰也、川上洋平、伊藤弘毅、今野克哉、长谷川庆直、青山拓也、今井良宗、大串研也、竹内勇二朗、若林裕助(东北大理)、后藤贯太、中村优斗、岸田英夫(名木匠)、米满贤治(中央大理工)、岩井伸一郎 DOI编号: 10.1103/physrevresearch.4.l 032032 URL:https://link.APS.org/doi/10.1103/physrevresearch.4.l 032032

【用语解说】 (注1 )反铁磁、弱铁磁 反铁磁体在局部(原子和单位晶格内)具有磁矩，但作为整体，它们相互抵消而不具有自发磁化。 这些物质在高温下(由于热波动)会失去磁矩，其温度称为内尔温度( TN )。 作为反铁磁体，人们熟知的物质有Cr2O3、MnO、Fe2O3、NiO等。 反铁磁材料是作为磁头关键部件的自旋阀中不可缺少的材料。 另外，在弱强磁性体中，局部磁矩不会完全抵消，会留下弱磁化。 作为弱强磁性体，已知有DyFeO3、HoFeO3、TmFeO3等。 (注2 ) d电子 原子的d轨道是轨道角动量的量子数(方位量子数)为2的轨道，与s轨道和p轨道相比，具有图1所示的复杂各向异性。原子的d轨道退化为5重(波函数的形状不同，但能量相同)，但在晶体中，轨道的能量经常会因周围原子的影响而变化，从而消除退化。 含有红宝石和绿宝石等过渡金属的宝石的颜色是由于该轨道能量的变化而分裂的d轨道之间的光吸收造成的。(注3 )马约拉那粒子 马约拉那粒子是粒子和反粒子相同的费米粒子。 马约拉纳粒子可以应用于量子计算，近年来备受关注。 一般认为，α-RuCl3的量子自旋液体状态本质上由被称为基塔耶夫模型的蜂窝晶格上的自旋模型表示。 已知用马约拉那粒子表现基塔耶夫模型中出现的自旋的话，可以严密地解开。 因此，我们认为量子自旋液体态下α-RuCl3的低能激发可以用马约拉那粒子来表达。

【咨询方式】 <研究相关事项> 东北大学研究生院理学研究科物理学专业 教授岩井伸一郎 电话: [phone] E-mail:s-iwai[at]tohoku.ac.jp <有关报道的事情> 东北大学研究生院理学研究科 宣传外伸支援室 电话: [phone] e-mail:sci-pr [ at ] mail.sci.tohoku.AC.jp 科学和技术振兴机构宣传科 电话: [phone] E-mail:jstkoho[at]jst.go.jp 中央大学宣传室 e-mail:kk-grp [ at ] g.chuo-u.AC.jp 名古屋大学宣传室 电话: [phone] e-mail:nu _ research [ at ] ADM.Nagoya-u.AC.jp < JST事业相关事宜> 科技振兴机构战略研究推进部 绿色创新集团 嶋林优子 电话: [phone] E-mail:crest[at]jst.go.jp