佩特罗三世是阿拉贡国王詹姆斯一世的长子。1276年,詹姆斯去世后阿拉贡王国被分为两个部分,佩特罗得到了绝大部分,另有一些领土被称为“马洛卡王国”由他的弟弟詹姆斯继承。
佩特罗三世的妻子是西西里国王曼弗雷德的女儿康丝坦斯,另外本人也是西西里诺曼王朝的奠基人吉斯卡德的后裔。因此,当西西里霍亨斯陶芬王朝最后一个国王康拉丁被法国安茹伯爵查理杀害之后,他被西西里人视作王位的当然继承人。“西西里晚祷”事件之后,佩特罗三世卷入与安茹伯爵争夺西西里王国的战争中去,并大获成功。
为了帮助安茹伯爵一臂之力,1284年,法国国王腓力三世以“阿拉贡十字军”的名义组织了一支十万人的大军。法王买通了佩特罗的兄弟——马洛卡国王詹姆斯,翻越比利牛斯山,企图入侵阿拉贡王国。结果被佩特罗击败,腓力三世含恨而亡,马洛卡国王詹姆斯被迫向他称臣。佩特罗由此获得了“大帝”的称号。阿拉贡此后逐步发展成拥有伊比利亚半岛的东部、巴利阿里群岛、西西里岛、撒丁岛、科西嘉岛、南意大利和部分希腊的大国,成为地中海上的霸主,史称“阿拉贡帝国”。
就在佩特罗获胜之后不久,1285年11月2日,这位阿拉贡国王突然病死,是年45岁。阿拉贡王国由长子阿方索继承,西西里王国则由次子詹姆斯继承。
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