白居易做了不到两年的忠州刺史，元和十五年（公元820年）四十九岁，夏，自忠州奉召回京，拜尚书司门员外郎。十二月，充重考订科目官。穆宗长庆元年（公元821年）五十岁，正月，拜尚书省主客郎中（从五品上）、知制诰，加朝散大夫（正五品下），始著绯（服色浅绯，佩银鱼袋）。又转上柱国（勋号，比正二品）。四月，充重考试进士官。十月，转中书舍人（正五品上），起草诏令等事宜。十一月，充制举考策官。
白居易回长安只有两年，亲眼看到权臣们为了权利明争暗斗，不肯好好为国家办事，连好友元稹也变了节，和宦官魏弘简等勾结，心中非常烦闷。他看到朝内朋党倾轧愈甚，国是日非，有意躲离政治中心，因此，请求外任。
长庆二年（公元822年）五十岁，七月，出任杭州刺史（正四品下）。去杭州赴任，因当时汴、淮有战乱，交通阻塞，乃取道襄、汉水路。正如他的《舟中晚起》诗写道：
日高犹掩水窗眠，枕簞清凉八月天。
泊处或依沽酒店，宿时多伴钓鱼船。
退身江海应无用，忧国朝廷自有贤。
且向钱塘湖上去，冷吟闲醉二三年。
一路上，登山临水，写了许多纪游即兴的诗篇。到了江州，旧地重游，许多知交排队出郭迎接，互致问候。在江州匆匆访问了旧居“遗爱草堂”，只宿了一夜就又去赶路了。经过三十多个昼夜抵达杭州。
在杭期间，他关心人民的疾苦。率民治理西湖（即钱塘湖）蓄积湖水，保护堤防，引湖水灌田，提高湖水的水位，以利农田。并写了《钱塘湖石记》详记施工经过和如何利用湖水灌田。他还把唐代先辈李泌（肃宗天宝年间曾任杭州刺史）的六口大井，重新浚治，方便了居民用水。总之，在他的治理下人民的生活有所改善，呈现出安居乐业的局面：
岁熟人心乐，朝游复夜游。春风来海上，明月在江头。
灯火家家市，笙歌处处楼。无妨思帝里，不合厌杭州。
——《正月十五夜月》
在此期间，白居易的好友元稹任浙东观察使、越州刺史，任所在会稽（今浙江绍兴），会稽与杭州相距很近，两人相互唱酬，诗简往来频繁。其中白居易《答微之见寄时在郡楼对雪》一诗，可以看出，他们的心情是愉快的：
可怜风景浙东西，先数余杭次会稽。
禹庙未胜天竺寺，钱湖不羡若耶溪。
摆尘野鹤春毛暖，拍水沙鸥湿翅低。
更对雪楼君爱否？红阑碧瓦点银泥。
在杭期间，白居易还结交了一些僧人朋友，访寺问僧，谈诗论道，过往甚密，在他的诗中都有显示：
柳湖松岛莲花寺，晚动归桡出道场。
卢桔子低山雨重，棕榈叶战水风凉。
烟波澹荡摇空碧，楼殿参差倚夕阳。
到岸请君回首望，蓬莱宫在海中央。
——《西湖晚归回望孤山寺赠诸客》
此诗着重描写了孤山的风光。西湖边上多柳树，故曰“柳湖”；孤山多松树，故曰“松岛”；孤山湖面多荷花，故曰“莲花寺”。当时每年孤山寺都举行几次法会（道场），作者当是参加法会后晚归所作。
一山门作两山门，两寺原从一寺分。
东涧水流西涧水，南山云起北山云。
前台花发后台见，上界钟声下界闻。
遥想吾师行道处，天香桂子落纷纷。
——《寄韬光禅师》
此诗音节紧凑，意致连绵，活字活句，贯若联珠，极富山歌的情调。诗中把一、两，数目字；东、西、南、北，前、后、上、下，方位和空间，都嵌入诗中。在古今诗作中绝无仅有。
在郡六百日，入山十二回。宿因月桂落，醉为海榴开。
黄纸除书到，清宫诏命催。僧徒多怅望，宾从亦裴回。
寺暗烟埋竹，林香雨落梅。别桥怜白石，辞洞恋青苔。
渐出松间路，犹飞马上杯。谁叫冷泉水，送我下山来。
——《留题天竺灵隐两寺》
灵隐寺创建于东晋咸和元年（公元326年）系印度高僧慧理和尚所建。天竺寺在飞来峰南，同时所建的翻经院（即现在的下天竺法镜寺）。
西湖美景令人陶醉，白居易利用假日或余暇时间，徜徉湖山之间，写了许多赞美西湖的诗篇 。诸如：
孤山寺北贾亭西，水面初平云脚低。
几处早莺争暖树，谁家新燕啄春泥。
乱花渐欲迷人眼，浅草才能没马蹄。
最爱湖东行不足，绿杨阴里白沙堤。
——《钱塘湖春行》
半醉闲行湖岸东，马鞭敲镫辔珑骢。
万株松树青山上，十里沙堤明月中。
楼角渐移当路影，潮头欲过满江风。
归来未放笙歌散，画戟门开蜡烛红。
——《夜归》
望海楼明照曙霞，护江堤白蹋晴沙。
涛声夜入伍员庙，柳色春藏苏小家。
红袖织绫夸柿蒂，青旗沽酒趁梨花。
谁开湖寺西南路，草绿裙腰一道斜。
——《杭州春望》
余杭形胜四方无，州傍青山县枕湖。
绕郭荷花三十里，拂城松树一千株。
梦儿亭古传名谢，教妓楼新道姓苏。
独有使君年太老，风光不称白髭须。
——《余杭形胜》
湖上春来似画图，乱峰围绕水平铺。
松排山面千重翠，月点波心一颗珠。
碧毯线头抽早稻，青罗裙带展新蒲。
未能抛得杭州去，一半勾留是此湖。
——《春题湖上》
古往今来，描写杭州西湖的诗作，没有人能超过白居易的。他以诗笔真实的记录了当时景况，给后人留下了珍贵史料。若问唐代西湖有多大？答曰：“绕郭荷花三十里”。若问城市绿化如何？答曰：“拂城松树一千株”。若问杭州周边诸山绿化如何？答曰：“松排山面千重翠”。
白居易对于杭州刺史这个官职是十分满意的。他认为做京官不好，做隐士也不好，只有做杭州刺史不太闹也不太静，最好。正如他在诗中所说的那样：
俱来沧海郡，半作白头翁。
漫道风烟楼，何曾笑语同。
吏稀秋税毕，客散晚庭空。
霁后当楼月，潮来满座风。
霅（zhà） 溪(水名，在浙江)殊冷僻，茂苑（苏州的别称）太繁雄。
唯此钱塘郡，闲忙恰得中。
——《初到郡斋寄钱湖州李苏州》
由于白居易身体欠佳，有时不免有些惆怅，他说：
白头新洗镜新磨，老逼身来不奈何。
耳里频闻故人死，眼前惟觉少年多。
塞鸿遇暖犹回翅，江水因潮亦返波。
独有衰颜留不得，醉来无计但悲歌。
——《悲歌》
其实，他真愿在杭州多做几年官，但是，唐制规定刺史任期为三年，因而是无可奈何的。他在《腊后岁前遇景咏意》一诗写道：
海梅半白柳微黄，冻水初融日渐长。
度腊都无苦霜霰，迎春先有好风光。
郡中起晚听衙鼓，城上行慵倚女墙。
公事渐闲身且健，使君殊未厌余杭。
他感慨时光过得太快，在《潮》这首诗写道：
早潮才落晚潮来，一月周流六十回。
不独光阴朝复暮，杭州老去被潮催。
哪里是说杭州？分明是说自己“老去被潮催”。
在他三年官满即将离开杭州时，将自己的“俸禄”一部分留在衙署，作为救济百姓之“公积金”，这是最值得称道的善事。
他在即将离任时，心情沉重，谦逊地说：我为老百姓没办什么事情，只留下几首教化诗：
吟山歌水嘲风月，便是三年官满时。
春为醉眠多闭合，秋因晴望暂褰帷。
更无一事移风俗，唯化州民解咏诗。
——《留题郡斋》
长庆四年（公元824年）五月，任满。在他离开杭州那天，老百姓依依不舍，相随送行，他深为感动。正如他诗中所说的那样：
耆老遮归路，壶浆满别筵。甘棠无一树，那得泪潸然。
税重多贫户，农饥足旱田。唯留一湖水，与汝救凶年。
——《别州民》
征途行色惨风烟，祖帐离声咽管弦 。
翠黛不须留五马，皇恩只许住三年。
绿藤阴下铺歌席，红藕花中泊妓船。
处处回头尽堪恋，就中难别是湖边。
——《西湖留别》
在相送的筵席上，白居易深为动情。甚至听奏乐也似哭泣之声。他说：“翠黛不须留五马，皇恩只许住三年。”“五马”是指刺史，唐制规定：刺史出门可乘坐五匹马牵引的车；“三年”：指任职期限，唐制规定：刺史任期三年，期满调任。应当说，离别杭州真是难舍难分，“处处回头尽堪恋”。
杭州老百姓为了纪念白居易，将白沙堤称作白公堤（俗称白堤）。一直延续到今。
现在，杭州西湖六公园处，塑有群像，以纪念白居易“别州民”的故事。
当杭州的客船送他出境返航时，白居易作诗表达心意：
自别钱塘山水后，不多饮酒懒吟诗。
欲将此意凭回棹，报与西湖风月知。
——《杭州回舫》
白居易离开杭州若干年以后，在提到杭州时，他动情地说：
为我踟蹰停酒盏，与君约略说杭州。
山名天竺堆青黛，湖号钱唐泻绿油。
大屋檐多装雁齿，小航船亦画龙头。
所嗟水路无三百，官系何因得再游。
——《答客问杭州》
江南忆，最忆是杭州，山寺月中寻桂子，郡亭枕上看潮头。何日更重游？
——《忆江南》
（岁寒斋主辑）
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